Mejora de los modelos generalizados de segundos-principios en sistemas de estado sólido: avances en modelos electrónicos y acoplamiento electrón-red

Abstract

En esta tesis se presenta una metodología sistemática y cuasi-automatizada para la generación de modelos electrónicos en el marco de la teoría del funcional de la densidad de segundos-principios. Este enfoque permite la construcción de modelos precisos y computacionalmente eficientes mediante la derivación de todos los parámetros necesarios a partir de cálculos de primeros-principios sobre un conjunto de entrenamiento cuidadosamente diseñado. El formalismo incluye Hamiltonianos a un electrón, acoplamiento electrón-red e interacciones electrón-electrón, lo que posibilita una modelización precisa de las respuestas estructurales y electrónicas para la simulación de fenómenos complejos como polarones y excitones. En este trabajo aplicamos la metodología desarrollada en SrTiO3 y LiF, materiales representativos de perovskitas de metales de transición y aislantes de amplio gap, respectivamente, validando la robustez del enfoque.

In this thesis we present a systematic, quasi-automated methodology for generating electronic models in the framework of second-principles density functional theory. This approach enables the construction of accurate and computationally efficient models by deriving all necessary parameters from first-principles calculations on a carefully designed training set. The formalism includes one-electron Hamiltonians, electron-lattice coupling and electron-electron interactions, enabling accurate modeling of structural and electronic responses allowing for the simulation of complex phenomena such as polarons and excitons. We apply the methodology to SrTiO3 and LiF, materials representative of transition-metal perovskites and wide-band-gap insulators, respectively, validating the robustness of the approach.