Simulations from second principles of SrTiO3 polarons

Abstract

ABSTRACT: In the present work we have parametrized, for the first time, a tight binding model. The parametrization has been performed in order to carry out simulations of SrTiO3 system employing larger size scales and reducing computational cost with regard to first principles calculations. The model is generated employing a python script called Modelmaker. This toolbox links first-principles simulations obtained from the Siesta code for a training set of configurations with the associated second-principles simulations, performed with Scale-up. Furthermore, both electron-electron interaction and electron-lattice coupling are included in the parameterization of the model. Thus, the obtained model is able to reproduce the band structure of SrTiO3 configurations where the system has not been trained, such as a ferroelectric or antiferrodistortive phases. This study opens the door to the performance of simulations in SrTiO3 with thousands of atoms and capable of hosting polarons (localized electron in an octahedron of TiO4 due to its associated cloud of phonons). Based on this polaronic model, the negative capacitance observed at the interface between SrTiO3 and LaAlO3 can be explained.

RESUMEN: En el presente trabajo se ha parametrizado por primera vez un modelo de enlace fuerte para la simulación del SrTiO3 en escalas de tiempo y tamaño superiores a las que se pueden realizar desde primeros principios. El modelo es generado por medio del fichero de python llamado Modelmaker, que enlaza las simulaciones de primeros principios de una colección de sistemas de entrenmiento utilizando el programa Siesta, con las resultantes de segundos principios, efectuadas con Scale-up. Además, en la parametrización del modelo, se incluye tanto la interacción electrón-electrón como la dependencia con las interacciones electrón-red. Así, el modelo obtenido es capaz de reproducir la estructura de bandas de configuraciones de SrTiO3 donde el sistema no ha sido entrenado, como una fase ferroeléctrica o un sistema antiferrodistortivo. De esta forma, este estudio nos abre la puerta para la realización de simualaciones en SrTiO3 con miles de átomos capaces de albergar polarones (electrón localizado en un octaedro de TiO4 debido a la nube de fonones que lo acompañan). En base a este modelo polarónico puede explicarse la capacidad negativa observada en la interfase entre SrTiO3 y LaAlO3.