Valorización electroquímica de CO2 para la producción de formiato en continuo usando electrodos de difusión de gas

Abstract

La captura de CO2 de gases de combustión y su posterior conversión en productos de interés (la denominada CCU, “Carbon Capture and Utilization”) se ha planteado como una estrategia interesante para mitigar las emisiones de CO2 hacia la atmósfera. Particularmente, la valorización de CO2 por vía electroquímica para producir ácido fórmico o formiato está recibiendo cada vez mayor atención, ya que, acoplando esta tecnología a energías renovables, sería posible almacenar excesos de energía renovable en forma de productos químicos. En este contexto, el objetivo de esta tesis es la mejora de un proceso continuo de electrorreducción de CO2 hacia formiato, empleando para ello Sn como electrocatalizador en diferentes configuraciones de electrodo. Se estudiaron las configuraciones de electrodo de placa plana, electrodos particulados y electrodos GDEs, obteniéndose los mejores resultados con estos últimos electrodos. Con el objetivo de analizar los efectos de la disminución del tamaño de partícula, se propuso como método de estimación la adsorción de N2 para obtener el área electrocatalítica de los electrodos particulados. Finalmente, se llevaron cabo pruebas preliminares con un sistema para la electrorreducción de CO2 hacia formiato en continuo con alimentación en fase gas y se diseñó una planta a escala de laboratorio para analizar la influencia de las variables de operación en este sistema.

The CO2 capture from combustion gases and the subsequent conversion in products of interest (the so-called CCU “Carbon Capture and Utilization”) has been proposed as an interesting strategy to mitigate CO2 emissions to the atmosphere. Particularly, the electrochemical valorization of CO2 is receiving increasing attention since coupling this technology to renewable energies could allow to store the excess of renewable energy in form of chemical products. In this context, the aim of this thesis is the improvement of a continuous process for CO2 electroreduction to formate, using Sn as electrocatalyst with different electrode configurations. Electrode configurations studied were Sn plate, particulates electrodes and GDEs. GDEs obtained the best results. To analyze the effects of decreasing the particle size, N2 adsorption was proposed as a method to estimate the electrocatalytic area of the particulate electrodes. Finally, preliminary tests were carried out with a system for CO2 electroreduction to formate in continuous mode with a gas phase feed and a laboratory-scale plant was designed to analyze the influence of the operating variables in this system.